玩家可以遇到并捕捉多种传说中的稀有神兽，这些神兽通常分布在特定地点且需要满足特殊条件才能触发遭遇。其中最基础的三神鸟——闪电鸟、火焰鸟和急冻鸟分别位于无人发电厂深处、七子岛火山顶部以及双子岛瀑布后方洞穴。超梦作为本作终极神兽则需在通关后前往超梦洞穴最深处，而梦幻则需要通过特殊活动或漏洞触发。部分版本扩展内容还包含洛奇亚、凤凰等跨世代神兽的捕捉机会。
雷公、炎帝、水君这三只传说宝可梦会根据玩家初始选择的御三家类型随机出现一只，在击败四大天王后于关东地区草丛中随机遭遇。迪奥西斯则需在第九座彩虹岛完成拼图谜题后出现，其超能力属性要求玩家提前准备恶系精灵应对。古拉顿作为地面系神兽藏身于一号岛火焰山地下洞穴，捕捉时需要携带高级球种。幽灵塔顶层的吉拉奇、7号岛海底的红蓝水都等隐藏神兽则需要使用潜水术或特殊技能才能接触。
三神柱作为特殊神兽群体，其捕捉条件更为复杂：岩神柱出现在岛1上方草地，冰神柱栖息于双子岛，钢神柱则位于无人发电站。这些神兽具有极高的防御属性，建议使用克制属性的技能削弱后再尝试捕捉。时间球在长期战斗后效果显著，超过30回合时捕捉率甚至高于高级球。急冻鸟所双子岛需要按特定顺序推石堵住瀑布（上→右→下→左），操作错误会导致地形重置。
部分神兽如凤王和洛奇亚出现在扩展岛屿区域，凤王位于第八岛左上方，洛奇亚则在右下方，两者等级均达到70级且具备复合属性。天空之龙烈空座需在冠军之路第二层捕获，而海皇牙则要通过双子岛垂钓获得。这些神兽的战斗难度较高，建议队伍平均等级达到65级以上，并携带充足的全复药和状态恢复道具。所有神兽遭遇均为一次性事件，击败或逃跑后无法再次触发。
捕捉过程中的通用技巧包括：使用睡眠粉或麻痹状态提升捕获概率，地面系技能对抗电系神兽效果显著，而岩石系招式能有效压制火焰鸟等火飞属性神兽。对于急冻鸟等冰系神兽，火属性攻击可快速削弱其HP。游戏后期获得的大师球建议保留给难以捕捉的超梦或随机游走的传说宝可梦。色违形态的神兽出现概率极低，需要反复遭遇才可能遇见异色个体。
完整的神兽收集需要玩家探索全部七个岛屿及隐藏区域，部分神兽如雪拉比仅在特定森林中出现。建议在捕捉前存档以避免意外，同时注意某些神兽会携带专属道具如金刚玉、白玉等。通信进化类神兽需通过联机交换获取，单机模式下无法完成全图鉴收录。系统时钟变化不会影响神兽刷新机制，但部分事件触发需要完成主线剧情后才能解锁。
